REMEDIATION OF RADIOACTIVELY CONTAMINATED SOIL BY PHYSICAL AND CHEMICAL SEPARATION PROCESSES *

EZZ EL-DIN, M.R.

National Centre for Nuclear Safety and Radiation Control,

Atomic Energy Authority, Cairo, Egypt.

Key words: Remediation, Radium, Contaminated soil.

معالجة التربة الملوثة إشعاعياً باستخدام طرق الفصل الفيزيائية والكيميائية

محمد رضا عز الدين

خلاصـة

نظراً لوجود كميات من التربة الملوثة إشعاعياً والتى تنتج أثناء معالجة الزيت الخام بشركات البترول والتى قد تسبب تعرض العاملين بهذه الصناعة للإشعاع الصادر من بعض النويدات المشعة الطبيعية المزادة تكنولوجياً والناتجة من تحلل سلسلتى اليورانيوم والثوريوم وخاصة عنصر الراديوم، لذا فإن هذا البحث يهدف إلى دراسة استخدام بعض طرق الفصل الفيزيائية
والكيميائية فى إزالة عنصر الراديوم الموجود بهذه التربة بغرض تقليل حجم النفايات وكذالك تقليل الجرعة الإشعاعية الناتجة عنه. لذلك فقد تم فحص عدد من عينات التربة الملوثة إشعاعياً والتى تم تجميعها من بعض شركات البترول بجمهورية مصر العربية و تم إجراء التوزيع الحبيبى لها ودراسة تأثير حجم الحبيبات على توزيع النشاط الإشعاعى من خلال إجراء التحليل الإتلافى للتربة باستخدام مطيافية أشعة جاما كإحدى الطرق الفيزيائية، كما أجريت بعض التجارب لإزالة تلوث هذه التربة باستخدام محاليل مختلفة من الأحماض المخففة أو مخلوط من هذه الأحماض مع كلوريد الصوديوم أو كلوريد الكالسيوم وكذالك بعض المواد المخلبية مثل EDTA.

أظهرت النتائج التى تم الحصول عليها بالنسبة للتوزيع الحبيبى أن حوالى أكثر من 71% من وزن التربة كان اكبر من 300 ميكرون متر( رمل) وان 26 % من وزن التربة أقل من 300 ميكرون واكبر من 63 ميكرون متر هذا بالإضافة الى 3% تقريباً أقل من 63 ميكرون متر والتى يتركز بها أعلى مستوى إشعاعى للتربة. وقد أمكن إزالة تلوث جزء التربة ذات الحجم الحبيبى الأكبر من 300 ميكرون من عنصر الراديوم بمعالجتها بخليط من الأحماض المخففة مع كلوريد الصوديوم، كما أعطت هذه المحاليل نتائج مشجعة لفصل عنصر الراديوم من التربة عند استخدامها مع جزء التربة ذو الحجم الحبيبى الأقل من 300 ميكرون. هذا وقد تم أيضاً استخدام طريقة الفصل المتتابع لدراسة طبيعة ارتباط الراديوم بالتربة باستخدام بعض المحاليل المختارة وتشير النتائج الى انه يمكن فصل أكثر من 76 % من عنصر الراديوم بهذه الطريقة وان أعلى نسبة إزالة لعنصر الراديوم والتى بلغت أكثر من 54% تقريباً كانت عند استخدام خليط من الأحماض وفوق أكسيد الهيدروجين.  هذا وقد تم مناقشة هذه النتائج فى ضوء العوامل المختلفة المؤثرة فى عملية غسيل التربة.  ومن هذه الدراسة يتضح أن استخدام طرق الفصل الفيزيائية وغسل التربة ببعض المحاليل المخففة هى من التقنيات الواعدة فى مجال معالجة التربة الملوثة إشعاعياً مما ينتج عنه تقليل حجم تلك المخلفات الصلبة وبالتالى تقليل المستوى الإشعاعى الناتج عنها.

ABSTRACT

Soil washing is considered a feasible technique for the treatment of a contaminated soil. Contamination of soils by radioactive materials is a common problem encountered at many petroleum sites which can cause radiation exposure to personnel. The presence of such radioactively contaminated soil at storage facility of the petroleum sites need to be managed as radioactive waste. The object of this study was to demonstrate the application of a physico-chemical separation process for the removal of ²²⁶Ra from some contaminated soils collected from two petroleum sites in Egypt (site 1 and site 2) located at western desert of Egypt.  The size / activity distribution analyses were carried out.  The data obtained showed that almost  71-73 % of the investigated soil was coarse sand, ≥ 300µm, 24 -26.5 % was medium and fine sand (≤ 300µm & ≥ 63 µm)  and only small fraction of 2.5 - 3.6% was  silt and clay (≤ 63 µm) . Activity measurements  of the investigated soil fractions using gamma ray spectrometer equipped with hyper pure germanium detectors (HpGe) showed that most of the activity was associated with the less size fraction (≤63 µm). A series of mild acids, such as HCl, mild NaCl/HCl (chloride washing) and some chelating agents such as EDTA and 8-hydroxyqunoline, were used for washing the investigated soil fractions. The obtained data showed that the coarse fraction (≥ 300µm) can be remediated below a regulatory level of 1Bq/g and the radium from this coarse fraction could be easily removed by screening and chloride washing.  For the remediation of ≤ 300µm and ≥ 63 µm soil fractions, a series of mild chloride washing experiments also showed that chloride based (NaCl/HCl) was found to be potentially useful. However, there was a difficulty in achieving a low radium value in the fine size fractions (≤ 63 µm) using chloride washing. Sequential extraction technique using different extractants have been also carried out to determine the amount of exchangeable Ra-226 ions which is adsorbed on soil particle surface. The results showed that about 76 % of Ra-226 could be extracted by this method and 54 % of Ra-226 was transferred to the aqueous phase when using a mixture of HCl, HNO₃ and H₂O₂ solutions, which indicated that the higher ratio of Ra-226 ions was dissolved with acids.

From the results obtained in this study, it could be concluded that Ra-226 was found to be more enhanced in fine particle (≤ 63µm), therefore, physical separation of fine particles fraction is recommended before utilizing the soil for different applications.  Moreover, using acid/salt washing process was effective in removing Ra-226 from the soil and consequently reduced the activity below the regulatory level. Also, it is possible to conclude that for the particle size fractions of ≥ 63µm, the acid/salt washing can be used for remediation or treatment of contaminated soil produced from oil industry.